Με τη Συνθήκη του Λονδίνου, το Μάιο του 1913, η Κρήτη παραχωρήθηκε στην Ελλάδα και την 1η Δεκεμβρίου του ιδίου έτους υψώθηκε σε επίσημη τελετή στο Φιρκά Χανίων η ελληνική σημαία, παρουσία του επισκόπου Κυδωνίας και Αποκορώνου Αγαθάγγελου Νινολάκη. Αν και το νησί θ’ ακολουθούσε τις τύχες της ελεύθερης Ελλάδας, σε εκκλησιαστικό επίπεδο δεν υπήρξε υπαγωγή της Εκκλησίας της Κρήτης στην αντίστοιχη Εκκλησία της Ελλάδας. Ο καταστατικός χάρτης εξακολούθησε να ισχύει και μετά την ένωση και αποτέλεσε τη βάση του ημιαυτόνομου, με μερική εξάρτηση από το Οικουμενικό Πατριαρχείο, διοικητικού καθεστώτος της τοπικής Εκκλησίας.
Ο μητροπολίτης Ευμένιος, που είχε ταχθεί στο πλευρό της αντιβενιζελικής παράταξης, εξορίστηκε μετά την επικράτηση του Κινήματος Εθνικής Άμυνας στη Χίο και αντικαταστάθηκε το 1922 από τον Τίτο Ζωγραφίδη. Δέκα χρόνια αργότερα, με το νόμο 5621/1932, οι επισκοπές του νησιού περιορίζονταν σε τέσσερεις, μία σε κάθε νομό. Επρόκειτο για τη μητρόπολη Ηρακλείου, την επισκοπή Χανίων, την επισκοπή Ρεθύμνου και την επισκοπή Νεαπόλεως στο Λασίθι. Ωστόσο, ο νόμος δημιούργησε αντιθέσεις μεταξύ των αρχιερέων, για τον αριθμό, τη δικαιοδοσία και τους προκαθήμενους των επισκοπών, με αποτέλεσμα να μην εφαρμοστεί και να καταργηθεί λίγο αργότερα επί Τιμόθεου Βενέρη με τον αναγκαστικό νόμο 2125/1935, ο οποίος επανέφερε σε ισχύ τον καταστατικό χάρτη 276/1900 της Κρητικής Πολιτείας.
Δύο χρόνια πριν, με την εκδημία του μητροπολίτη Τίτου, είχε ξεσπάσει ένα νέο μητροπολιτικό ζήτημα, όταν ο τότε επίσκοπος Αρκαδίας Βασίλειος Μαρκάκης διεκδίκησε τη χηρεύουσα θέση επικαλούμενος το νόμο του 1932, ο οποίος προέβλεπε την αυτοδίκαιη κατάληψη της έδρας των επισκοπών που συγχωνεύονται από τον επιζών επίσκοπο της μιας εξ’ αυτών. Ο Βασίλειος προσέφυγε στο Συμβούλιο της Επικρατείας, το οποίο όμως δικαίωσε τον Τιμόθεο. Ο Βασίλειος θα γίνει τελικά μητροπολίτης το 1941 και το όνομά του θα συνδεθεί με την αντίσταση κατά των ναζί στη διάρκεια του Β΄ παγκοσμίου πολέμου. Μη δεχόμενος να συνεργαστεί με τις δυνάμεις κατοχής, και αφού προχώρησε μάλιστα σε πατριωτικά κηρύγματα στο μητροπολιτικό ναό το 1942, κατά τον εορτασμό της 25ης Μαρτίου, συνελήφθη, καταδικάστηκε αρχικά σε θάνατο, αλλά η ποινή του μετατράπηκε σε εξορία στην Αθήνα μετά από παρέμβαση του Γενικού Διοικητή Κρήτης.
Την περίοδο αυτή η Εκκλησία συνέβαλε τα μέγιστα στον αγώνα, με τον απλό κλήρο να συμμετέχει στα ένοπλα αντιστασιακά τμήματα και τα μοναστήρια, όπως η Μονή Πρέβελη με τον ηγούμενο Αθανάσιο Λαγουβάρδο, να προσφέρουν καταφύγιο και εφόδια στα αντάρτικα σώματα και στους συμμάχους. Η Εκκλησία ήταν κοντά και στο χειμαζόμενο λαό. Ενδεικτικά αναφέρουμε τον επίσκοπο Πέτρας Διονύσιο, ο οποίος, την επαύριον της κατάκτησης, συνέστησε μαζί με στρατιωτικούς και απλούς πολίτες τον Εθνικό Οργανισμό Χριστιανικής Αλληλεγγύης (Ε.Ο.Χ.Α.) που περιέθαλπε και συντηρούσε άπορους και ασθενείς χριστιανούς. Το τίμημα όμως που πλήρωσε η Εκκλησία ήταν βαρύ, με φυλακίσεις και εκτελέσεις κληρικών και μοναχών, όπως του ηγουμένου της Μονής Τοπλού Γεννάδιου Συλλιγνάκη, του μοναχού Καλλίνικου Παπαθανασάκη και του ιερέα Γρηγόριου Προγούλη, εφημέριου της ενορίας Πλατανιά Κυδωνίας, που έλαβε μέρος στη μάχη της Κρήτης.
Το 1955 η Εκκλησία της Κρήτης διοργάνωσε συλλαλητήρια κατά της τουρκικής επιθετικότητας και του πογκρόμ που υπέστη ο ελληνισμός της Πόλης κατά τα Σεπτεμβριανά και συνέδραμε οικονομικά το Πατριαρχείο για την ενίσχυση των ναών που είχαν καταστραφεί. Το 1961 ψηφίστηκε ο νέος καταστατικός χάρτης της Εκκλησίας της Κρήτης (Νόμος 4149/1961) που ρύθμιζε εκκλησιαστικά, διοικητικά και οικονομικά ζητήματα. Όσον αφορά τα κυριότερα σημεία του, ο χάρτης επιβεβαίωνε το ημιαυτόνομο καθεστώς της Εκκλησίας και την κανονική εξάρτηση του από το Οικουμενικό Πατριαρχείο, αναγνώριζε ως ανώτατη διοικητική αρχή της Εκκλησίας την Ιερά Σύνοδο, καθόριζε τις οκτώ επισκοπικές περιφέρειες και τις έδρες τους και όριζε τον τρόπο εκλογής του μητροπολίτη και των επισκόπων.
Το επόμενο έτος, με την Πατριαρχική και Συνοδική Πράξη 812/25.9.1962, οι επισκοπές ανυψώνονταν σε μητροπόλεις, οι επίσκοποι λάμβαναν τον τίτλο του μητροπολίτη, ενώ αργότερα, με την 283/28.2.1967 Πράξη, η μητρόπολη Κρήτης ανακηρυσσόταν σε αρχιεπισκοπή και ο μητροπολίτης σε αρχιεπίσκοπο. Στο μεταξύ, είχε μεσολαβήσει το 1963 η πρώτη επίσκεψη εν ενεργεία Πατριάρχη στην Κρήτη, του Αθηναγόρα Α΄, και η επιστροφή της Τιμίας Κάρας του Αποστόλου Τίτου από τη Βενετία στο Ηράκλειο το Μάιο του 1966. Το 1992 ο Οικουμενικός Πατριάρχης Βαρθολομαίος Α΄ πραγματοποίησε την πρώτη, από μια σειρά επισκέψεων που θα ακολουθούσαν κατά τα επόμενα χρόνια, στην Κρήτη και τον επόμενο χρόνο ανακηρύχτηκαν σε εν ενεργεία μητροπόλεις οι μέχρι τότε «τιμής ένεκεν» μητροπόλεις της Κρήτης και προσδόθηκε ο τίτλος του «υπερτίμου και εξάρχου» στους μητροπολίτες του νησιού.